滚石时期
自1999年以后,钟汉良开始专注于台湾及中国大陆拍摄电视剧,1999年10月,参加飞腾影视公司所拍摄的电视剧《白手风云》,担任男主角,该剧于2000年12月13日由台湾三立电视台播出。
2000年6月,与滚石唱片经纪部签约,成为经纪部旗下第一位签约艺人并将演艺规划多方发展,未来唱片、戏剧、主持、电影、演唱全方位经营。同年9月,参加独立发行商时代彩虹公司所投资拍摄的电影《今生有约》男主角。同年10月,参加台湾台视八点档电视剧《上错楼梯睡错床》担任男主角。
2001年2月,赴上海参加电视剧《花样年华》又名《风尘舞蝶》担任男主角的演出。同年7月,客串台湾华视偶像剧《流星花园》演出,剧中饰演一个居住在小渔村的少年阿松。同年10月,赴上海徐汇区拍摄由黄以功执导年度电视剧《千丝万缕》,与大陆女星陈雨莳担任男女主角,该片被视为黄以功导演继《秋水长天》、《海角天涯》之最新年度代表作。
2002年,参加台湾华视八点档电视剧《偷偷爱上你》演出,担任男主角江承飞一角,并演唱该剧主题曲《暗恋像炸弹》。 同年10月,赴上海拍摄武侠大戏《四大名捕会京师》饰演腿功厉害无比的“追命”。
2003年4月,客串台湾中视偶像剧《hi!上班女郎》第5集至第8集演出,剧中饰演Johnny一角精彩演出。同年9月赴宁夏银川,拍摄一出国产武侠电视剧《逆水寒》,在剧中扮演惊才绝艳的顾惜朝。
2004年1月,推出第七张国语大碟《流向巴黎》,其中主打歌《流向巴黎》、《不太温柔》、《暗恋像炸弹》获得好评。 同年3月,赴河北涿洲拍摄古装侠义剧《魔界》,在剧中饰演为父寻仇的少年侠客。同年6月,海润阳光三部曲的《午夜阳光》在上海拍摄,并担纲男主角“于佑和”。
2005年6月,赴宁夏银川参加电视剧《侠骨丹心》,并饰演厉南星一角,一个文武双全的青年侠客,面对着既是结义兄弟,又是情敌和仇人的金逐流,颇有些茫然无助,直至与丐帮帮主仲长统的孙女儿仲燕燕相知相恋,才实现情义两得。