李冰冰2004年妹妹李雪正式接受李冰冰的经纪人工作,这年李冰冰参演电影《天下无贼》,凭借角色艳贼小叶入围百花奖女配角,但还是与奖项擦肩。此后她又连续3年入围金鸡百花奖最佳女主角,四次到典礼现场却均未能捧回大奖。直到导演尹力邀她主演电影《云水谣》,该片终使她在2007年获华表奖、2008年获得百花奖2座桂冠,在台上她哭成泪人感慨一分钟的梦想走了十年。从此她有了更多大荧幕机会。
2008年参演《功夫之王》,饰演白发魔女的李冰冰为了角色的效果,打戏统统亲自上阵。2009年她在《风声》中出色的表演,荣膺第46届台湾电影金马奖。李冰冰开始正式跻身国内一线女星。而后参演多部商业大片《狄仁杰之通天帝国》、《枪王之王》、《我愿意 I Do》。同年李冰冰成立个人公益品牌"L.O.V.E",一个以“关爱生命、保护环境”为内容,通过设立相关主题开展非营利活动的公益组织。