2004年11月24日,19岁零267天的詹姆斯生涯得分和篮板超过500,打破 埃尔文·约翰逊的纪录。三天之后,得分突破2000分,打破了科比的纪录。2005年1月23日,对阵开拓者得到27分11篮板10助攻,以20岁零20天成为史上拿下“三双”最年轻的球员。2005年4月20日,20岁零111天的詹姆斯赛季平均27.2分,投篮命中率为47.2%,三分球命中率为35.1%,还有7.4个篮板,7.2个助攻,2.21个抢断,0.65个盖帽。詹姆斯成为NBA历史上在单个赛季拿下27分,7个篮板,7个助攻,2个抢断以上的两个球员之一。而另外一个是迈克尔·乔丹。 2月20日詹姆斯首次被选入为NBA全明星赛东部首发球员,最后东部全明星以125-115击败西部全明星,他取得13分及6个篮板。他在赛季内亦成为最年轻的取得“三双”及一场比赛内独取超过50分(最年轻单场50分在2009年11月14日被布兰登·詹宁斯所破)。3月21日,詹姆斯在20岁零80天便在比赛里得到超过50分,打破了由里奇.巴里所创下的纪录,也是骑士队历史纪录的56分,詹姆斯36投18中,在罚球线上15投14中,他还投中6个三分球,摘下10个篮板球和送出5次助攻,但是骑士被多伦多猛龙以105-98击败。但这个赛季骑士队仍然没有进季后赛。