2008年出演电影《赤壁》,2009年出演《大内密探零零狗》《婚姻保卫战》。
2011年,出演张艺谋执导的电影《金陵十三钗》,凭借《金陵十三钗》荣获第十二届华语电影传媒大奖观众票选最受瞩目男演员奖,《金陵十三钗》入围第69届美国电影电视金球奖“最佳外语片”奖,佟大为作为主演之一出席金球奖,被冠以“首位走上金球奖红毯的华人男星”。 2012年参演三部电影:盛志明执导的《十二星座离奇事件》、陈可辛执导的《中国合伙人》和孙健君执导的《富春山居图》,凭借《中国合伙人》中的文艺青年王阳一角提名金马奖“最佳男配角”、亚太影展“最佳男配角”奖,以及香港金像奖“最佳男配角”奖。