《仙剑奇侠传三》剧组与新《红楼梦》剧组再三商议后,最终成功“借”到了杨幂。在拍摄这两部电视剧的同时杨幂还跨拍电视剧《暗香》。杨幂自己表示:《仙剑奇侠传三》成为了她演艺心态上的一个转折点。在《仙剑奇侠传三》中杨幂一人分饰两角——夕瑶和雪见。随着《仙剑奇侠传三》的热播,杨幂的人气再次升高。
2009年4月,在由百万民众参与,近百名娱乐记者联合票选的“80后新生代娱乐大明星”评选中,杨幂与黄圣依、王珞丹和刘亦菲获封内地新“四小花旦”称号。2009年,杨幂又在《美人心计》中饰演了绝色杀手莫雪鸢。 同年,杨幂担任网络游戏《天下贰》的代言人。