2008年,陈意涵在由饶雪漫小说《离歌》改编的同名电视剧中饰演马卓,并担任《离歌》的书模。2009年6月21日,陈意涵与周渝民、赵又廷、张钧甯共同主演了由蔡岳勋执导的动作偶像剧《痞子英雄》,剧中陈意涵饰演了女主角陈琳。8月28日陈意涵又与彭于晏、陈妍希共同主演了由郑芬芬执导的励志电影《听说》。2010年10月陈意涵在与王艳、刘德凯、陈楚河联袂主演的由古龙小说改编的同名武侠剧《新流星蝴蝶剑》中饰演了女主角孙蝶。
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