2003年,孙俪主演的电视剧《玉观音》开播,出演女主人公安心。凭借在此剧中的发挥,孙俪获得了第22届中国电视金鹰奖“最受观众喜爱的女演员”奖和“最具人气女演员”奖。
2004年,孙俪出演《一米阳光》、《红粉世家》、《风雨西关》、《血色浪漫》等多部电视剧,她参演的影视作品较多是年代戏中的偶像剧。2005年,孙俪出演电视剧《幸福像花儿一样》,在此剧中认识丈夫邓超;2007年,孙俪出演电视剧《新上海滩》的冯程程,还参演了《一世情缘》。2008年,孙俪与邓超以荧幕情侣档出演电视剧《甜蜜蜜》。2009年,孙俪出演严歌苓小说改篇的电视剧《小姨多鹤》,剧集因中日题材问题未能在卫视台播放。