2011年,张萌在与黄海冰、陈建斌、蒋勤勤共同主演的革命历史剧《开天辟地》中饰演了毛泽东的第一任妻子杨开慧;同年,张萌又与孙红雷、黄磊、汪俊合作出演了爱情励志剧《男人帮》;以及与范雨林、刘小锋、沈晓海共同出演了谍战剧《尖刀队之血刃》;此外,张萌还与斯琴高娃、贺刚、常蓝天共同出演了喜剧电影《今年一定要嫁出去》。2012年,张萌与张国立、陈建斌、邓婕合作主演了都市情感剧《你是我爱人》,剧中张萌饰演了清新靓丽的廉洁;同年,张萌还与夏雨、梅婷、王策共同出演了都市励志剧《而立之年》2013年,张萌在与牛莉、雷佳音、张铎合作主演的家庭轻喜剧《宝贝》中饰演了80后女强人陈静波,同时张萌还创作并演唱了该剧的主题曲《我要你快乐》;同年,张萌又与任重搭档主演了现代爱情剧《敢爱》;此外,张萌还与蒲巴甲、杨蓉、朱一龙合作主演了民国爱情剧《情定三生》,并在剧中饰演了性格泼辣且敢爱敢恨的富家千金沈凌雪。2008年,在汶川大地震期间作为联合国驻中国慈善大使的张萌,第一时间表达了自己对受灾人民衷心的祝福,并表示自己将全力配合救灾工作,尽自己的力量为灾区老百姓做些实事。2014年,张萌参加了粉红基金启动仪式,并被基金会邀请担任“粉红大使”助阵全球乳腺癌防治活动