2014年,与陈希妍合作主演话剧《洛克王国大冒险》,在剧中饰演男一号洛克;同年8月8日,其主演的青春爱情喜剧电影《纯纯欲动》上映,在片中饰演男主角余浩然;同年,与弦子合作主演舞台剧《分手旅行》,该剧于9月4日在北京先锋剧场首演;同年,报名参加广东卫视选秀娱乐节目《中国好男儿》的比赛,最终未能晋级西部赛区12强。
2015年,报名参加北京卫视选秀娱乐节目《最美和声第三季》的比赛,加入张杰导师战队,在组内晋级收官战中演唱林宥嘉的《眼色》顺利晋级张杰组四强、全国16强;7月4日播出的《最美和声第三季》16进8淘汰赛,徐嘉苇与导师张杰合唱五月天的《倔强》获得283票,最终因低于对手吴汶芳16票而惨遭淘汰无缘全国8强。