2009年5月1日发行第二张个人专辑《爱异想》。8月拍摄个人第二部戏剧《那一年的幸福时光》饰演陈素馨, 并凭该剧入围第45届金钟奖个人奖戏剧节目女主角奖。
2010年2月出演电影《一页台北》饰演Susie,凭该电影入围2010年柏林影展“青年导演论坛”,首次出席国际影展, 获得2010台北电影节台北电影奖最佳新演员奖。 8月与明道、彭于晏、苑新雨等演员共同拍摄电影《近在咫尺》。后来受邀演出另一部台湾电影《艋舺》,因档期问题未能参与拍摄。12月5日郭采洁与郑元畅、周采诗首次合作演出个人惊悚推理偶像剧《国民英雄》饰演狗仔记者。