2008年,林允儿在KBS长篇电视剧《你是我的命运》中担任剧中的女主角张晨曦,这是林允儿首次担任女主角的电视剧,该剧首集收视就达到23.4%,大结局以40.3%的全国收视率稳居榜首,连续14周蝉联全国收视冠军。她也凭借该剧在第45届韩国百想艺术大赏上拿下最佳新人奖和人气女演员两个奖项。该剧还于2011年初被中国大陆安徽卫视引进播出。2009年,少女时代推出首张迷你专辑《Gee》。同年与权相佑出演MBC电视剧《乞丐变王子》,她在剧中饰演女一号徐宥珍,蝉联百想艺术大赏人气女演员奖。2015年,允儿首次出演中国古装电视剧《武神赵子龙》,与林更新合作。可见,其最美女神的称号是名副其实的。