《刑事侦缉档案》中神勇警探张大勇,《大时代》中的市井流氓丁益蟹,《一号皇庭》中的江承宇,《纵横四海》中的利兆天,这四个性格迥异的角色是陶大宇不同时期的巅峰之作。
1992年4月,出演《壹号皇庭》,在剧中他一改以往的奸人形象,饰演既孝顺又痴情的律师江承宇。
1995年3月,主演悬疑推理侦探剧集《刑事侦缉档案》,饰演智勇双全的警察“张大勇”,并与郭可盈在剧中饰演一对情侣,以平均32点最高38点成为TVB全年收视冠军;12月,续集《刑事侦缉档案2》播出。
1997年7月,与郭可盈联袂主演的《刑事侦缉档案3》播出;同年,陶大宇约满无线。
1999年,主演王晶导演的亚视电视《纵横四海》,饰演亦正亦邪的金融奇才“利兆天”。
2000年5月,与刘嘉玲、周海媚主演以邵逸夫为原型的电视剧《影城大亨》,饰演男一号温月庭.
2003年,陶大宇和无线签部头约再次重返TVB拍剧。
2005年,与郭可盈主演电视剧《心花放》。
2007年6月,主演的TVB电视剧《学警出更》播出,再次饰演警察,出演张景峰一角。
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