2009年,张萌先是与胡歌、白冰、张世共同主演了根据同名电影改编的穿越传奇剧《神话》,并在剧中一人分饰了泼辣时尚的现代少女高岚和知书达理的古代少女小月(虞姬)两个角色,张萌也因此获得了“最美虞姬”的称号,同时,张萌还演唱了该剧的主题曲《穿越》;之后,张萌又在与韩雪、刘小锋、申军谊合作出演的谍战剧《利剑》中饰演了单纯洒脱的马梦兰;同年,张萌还与郭晓冬、宋春丽、尤勇共同主演了现代情感剧《成长》并在剧中饰演了女主角安叶;此外,张萌还在与刘小锋、郭晓冬、秦岚联袂主演的谍战传奇剧《红色电波》中饰演了内心纠结的女配角章嘉雯 ;以及,与杜志国、温峥嵘合作主演了商界传奇剧《风雨雕花楼》。