2006年，成为东方神起第一场演唱会的嘉宾。2007年8月5日，经过五年又两个月的密集训练，顺利以女子团体少女时代出道。该剧于2011年初被中国大陆安徽卫视播出
2009年，少女时代推出首张迷你专辑《Gee》。同年与权相佑出演MBC电视剧《乞丐变王子》，她在剧中饰演女一号徐宥珍，蝉联百想艺术大赏人气女演员奖。2010年，少女时代发行第二张专辑《Oh!》，获第25届”金唱片大赏--唱片大赏”，成为韩国史上第一个唱片大赏和音源大赏都获得过的歌手，也是史上第一个获得过唱片大赏的女歌手。同年，林允儿在SBS综艺节目《家族诞生2》中担任固定主持人。2011年，少女时代发行首张日文专辑《Girls Generation》，并于12年6月获得日本唱片工业协会百万专辑正式认证。 少女时代也因此成为史上第一个在日本获得专辑双白金认证的韩国女子组合。
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