2002年，还是学生的桂纶镁便出演了个人的首部电影作品《蓝色大门》。2005年，桂纶镁主演了文艺片《经过》。2007年，桂纶镁因主演周杰伦的导演处女作...
2013年，桂纶镁先是受邀担任了第15届台北电影节的评委工作 ；之后，桂纶镁又与郭富城、夏雨、张震联袂主演了悬疑剧情片《圣诞玫瑰》，并在片中饰演了身患残疾且拥有复杂身世的钢琴教师李静 ，桂纶镁也凭借此角色获得了第50届台湾电影金马奖最佳女主角提名 ；同年，桂纶镁还与廖凡、王学兵合作主演了爱情悬疑片《白日焰火》，并在片中饰演了亦正亦邪的女主角吴志贞，本片则在之后的第64届柏林电影节上获得了最佳影片金熊奖；此外，桂纶镁还在与孙红雷搭档主演了年代爱情片《触不可及》中饰演了性情温婉却又为爱痴狂的女主角宁待 。
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