2012年,少女时代受邀首登美国脱口秀节目《大卫深夜秀》,宣告正式进军美国市场,发行三辑《The Boys》。二月份允儿和tiffany、徐贤亮相2012秋冬伦敦时装周博柏利-珀松(BurberryProrsum)秀场。同年她出演由《蓝色生死恋》四部曲的导演尹锡湖执导的KBS电视剧《爱情雨》,担任剧中的女主角金允熙及郑荷娜,与张根硕分别叙述两段爱情故事。
2013年,少女时代发行第四张专辑《I Got A Boy》。美国时代周刊将少女时代主打歌《I Got a Boy》选为“2013年度歌曲TOP10”第五位,少女时代作为唯一当选的亚洲歌手。年底,林允儿与李凡秀、尹时允合作KBS电视剧《总理和我》,担任剧中的女主角南多贞。
2014年,少女时代发行迷你专辑《Mr.Mr.》。6月,林允儿受邀出席在迪拜举行的Chanel香奈儿2015早春发布会。12月9日,少女时代圆梦在东京巨蛋举行“少女时代 The Best Live”演唱会,吸引5万多名粉丝,凝聚成一片粉色海洋
2015年1月,允儿赴中国参演电视剧《武神赵子龙》,担任女主角,与新生代演员林更新上演对手戏。
个人生活
2014年1月1日,李胜基经纪公司坦承,两人从2013年9月开始交往。两人曾在李胜基主持的韩综节目《强心脏》表达互有好感,大伙都以为是节目效果,没想到居然弄假成真。
2015年8月,SM公司方面表示:“经过确认,李胜基与允儿确实分手了,决定以好同事的关系相处。
2014年,“国民弟弟”李昇基与允儿被曝光出了秘密约会的照片。随后,李昇基的经纪公司出面确认两人恋爱的消息。据悉,两人相识多年,李昇基曾经多次毫不避讳自己对允儿的好感,称“允儿是真的很好,很漂亮,梦中情人的类型是允儿。”
据悉,两人从2013年10月起开始交往,虽然曾多次被传分手,但两人每次都通过媒体报道对此予以否认。13日,歌手兼演员李胜基和少女时代成员林允儿结束22个月的恋情,宣布分手。据双方所属经纪公司13日消息,两人已经重新回到同事关系。
有爆料称李昇基与少女时代的成员允儿已经分手。两人因为各自繁忙的日程,结束1年7个月的恋爱。