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2011年2月13日，布鲁诺·马尔斯拿下第53届格莱美最佳流行男歌手奖，这是他的首座格莱美奖。除此之外，他还获得了六项提名。同年，马尔斯和Janelle Monáe一起巡演。9月16日，由马尔斯承担副歌演唱的Bad Meets Evil的单曲《Lighters》发行。9月22日，布鲁诺·马尔斯新歌《It Will Rain》作为首单收录在11月8日发行的《暮光之城：破晓（上）》的电影原声带，这首单曲9月27日发行，最高达到公告牌百强单曲榜第三名。10月31日，布鲁诺·马尔斯获得了第54届格莱美奖的六项提名。

2012年，布鲁诺·马尔斯宣布与BMG Chrysalis公司签署了一份全球出版协议。10月1日，布鲁诺·马尔斯发布了专辑《Locked Out of Heaven》，专辑曲目《Young Girls》、《Moonshine》、《When I Was Your Man》作为宣传单曲发布。12月7日，马尔斯的个人第二张录音室专辑《Unorthodox Jukebox》上架iTunes，在美国，这张专辑以首周19.2万的销量登上公告牌两百强专辑榜第二位，成为2012年英国卖得最快的独唱艺人专辑。十一周后，专辑以9.5万的销量登顶美国公告牌两百强专辑榜，截至2014年7月12日，全球累计销量超过600万张。专辑首单《Locked Out of Heaven》拿下美加两国单曲榜冠军单曲外，在全球多个国家也跻身榜单前十。

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