2013年李心艾在周杰伦自导自演的歌舞电影《天台爱情》中担任女主角,从而进入娱乐圈。 2014年拍摄《班淑传奇》和《美人制造》两部古装电视剧剧和年代剧《1931年的爱情》并拍摄一部电影《张震讲故事》。2015年出演电影《栀子花开》和电视剧《花火》 。
2013年周杰伦为其继《不能说的秘密》之后第二部导演作品《天台爱情》挑选女主角,未有过演艺经历的李心艾被选中,担任女主角。并演唱电影插曲《快门慢舞》,正式进入娱乐圈。
2014年李心艾出演于正工作室出品的古装剧《班淑传奇》,出演其中角色寇兰芝;7月份再次出演于正工作室出品的古装单元剧《美人制造》,饰演第四篇《不老传说》中的诸葛小仙;同年还出演电影《张震讲故事》。
2015年2月拍摄何炅导演的电影作品《栀子花开》,与李易峰、张慧雯等合作,在片中饰演高美雪一角。4月拍摄邹集城导演的电视剧作品《花火》。她在戏里面很安静,《天台爱情》而且也是她第一次演出,虽然她不是那种表演经验很丰富的女演员,但她的外形真的很适合,就是小说里走出来的那种女生,就是心目中《天台》女主角的那种形象。(周杰伦评价)