退役后,亨德里克斯参加了一些音乐演出。在他移居纽约之前,他还与小理查德(LITTLE RICHARD)、艾克和蒂娜·特纳(IKE & TINA TURNER)合作过。在纽约的“柯蒂斯骑士”(Curtis Knight)乐队中,他担任主音吉他。1966年吉米在摇滚明星的梦想的召唤下来到英国。在伦敦,“吉米·亨德里克斯经验”(Jimi Hendrix Experience)乐队组建,主音吉他手兼主唱亨德里克斯,贝司手诺埃尔·雷丁(Noel Ridding)和鼓手米奇·米切尔(Mitch Mitchell)。该乐队几乎一夜成名,亨德里克斯引起了英国流行音乐界的极大关注。