金泰妍与演唱组合f(x)成员刘逸云合作歌曲《Shake That Brass》[24] 。10月7日,公开首张solo迷你专辑《I》,8日开始发售。
2012年1月19日晚,金泰妍出席在首尔奥林匹克公园体操赛场举行的第21届首尔歌曲颁奖礼[18] 。同年,她出演的《蝾螈道士和影子操作团》开播。
2013年4月,金泰妍为韩语版《卑鄙的我2》中的大女儿Margo配音。7月,金泰妍为电影《大明猩》献唱主题曲《Bye》[19] 。同年12月,电影网
站TC Candler“百大最美脸蛋”2013年票选结果出炉,金泰妍获得第九名[2-3] 。此外,她还登上某时尚杂志封面,这是出道8年的她在杂志中首次公开单独造型照[20] 。
2014年1月,金泰妍确定担任在首尔庆熙大学和平殿堂举行的金唱片颁奖礼MC。2月,泰妍发布第一首solo歌曲《Set Me Free》[21] 。5月28日,为SBS水木剧《你们被包围了》献唱OST《爱那一句话》[22] 。9月,参演综艺节目《hidden singer(隐藏的歌手)》第三季[23] 。
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