2013年,郭碧婷随小时代剧组参加了湖南卫视综艺节目《快乐大本营》,并因其在节目中的本色表现而在此后一段时间的各大热搜榜和sns社会化媒体搜索量上位居榜首,同时也使她获得了“妹花女神”的称号;随后,郭碧婷与杨幂、郭采洁、谢依霖等艺人联袂主演的都市青春片《小时代》、《小时代2:青木时代》相继上映,郭碧婷在片中饰演了美艳绝伦且才华横溢却又命运多舛的南湘,两部影片上映后则取得了接近八亿人民币的票房成绩,郭碧婷个人也凭借此角色获得了BQ江南红人榜年度电影新演员、乐视盛典年度电影新锐女演员两项荣誉,并赢得了更多内地观众的关注与喜爱;同年,郭碧婷还与段奕宏、戴立忍、谢楠共同主演了内地首部3D爱情电影《爱情进化论》,并在片中饰演了可爱勇敢的女主角安安;此外,郭碧婷还获得了首届明星街拍盛典年度最佳街拍形象奖。
2014年,郭碧婷除了继续在郭敬明执导的都市青春片《小时代3:刺金时代》、《小时代4:灵魂尽头》中出演南湘之外;她还与郭采洁、杨佑宁、胡宇崴联袂主演了年代摩登爱情片《对风说爱你》,并在片饰演了因时代动荡而漂泊异乡的钢琴教师邱香,而此片则入围了第18届上海国际电影节金爵奖主竞赛单元;随后,郭碧婷还主演了电影版《咱们结婚吧》,而她在片中则饰演了文艺气息十足却对爱情充满纠结的小提琴手文艺,并与李晨演绎了一段有几分跳脱意味的异国爱情故事,而此片在上映后则取得了2.84亿人民币的票房成绩;此外,郭碧婷还在与李敏镐搭档主演的爱情微剧《一线钟情》中饰演了温柔可人的女主角玲玲;同年年底,郭碧婷还被台湾媒体评选为十大新“国民女神”第四名,同时她也是评选中唯一人选的台湾艺人。