2014年,1月初参加湖南卫视《我是歌手第二季》节目;4月以7位数身价担任兰蔻法式轻妆大使,并拍摄品牌广告;5月19日发布与韩国Hip Hop组合Epik High合唱的跨国单曲《With You》;5月31日以全新造型在成都举办“Unlock”巡回演唱会,全部服装由日本设计师品牌山本耀司赞助,其中两套造型为品牌亚洲首秀;6月分别为电影《分手大师》及《小时代3》献唱插曲;7月21日其出演的首部电视剧《微时代》开播,她主演的单元获当周网络点击量冠军,并破2亿总观看量,在剧中她饰演八卦娱记叶飞飞;11月10日获欧洲音乐大奖EMA“全球最佳艺人”,获奖后有超过20个国家的媒体对其进行了大篇幅的报道及好评,并成为国内外社交网站热议话题。同月,周笔畅推出个人首本原创文学故事集《如果我能说了算》,该书预售3小时内破28000册,创网络分时段新书预售纪录;12月31日参加东方卫视跨年盛典,并推出单曲《隔墙花》;同年,其两度获邀出席法国巴黎时装周。