2007年,林允儿首次演出戏剧的出道处女作,在MBC连续剧《9局下2出局》中客串角色辛珠英。同年8月3日,她所属的组合少女时代发行单曲专辑《再次重逢的世界》。11月1日,少女时代正式发行第一张同名专辑《少女时代》。2008年,林允儿在KBS长篇电视剧《你是我的命运》中担任剧中的女主角张晨曦,这是林允儿首次担任女主角的电视剧,该剧首集收视就达到23.4%,大结局以40.3%的全国收视率稳居榜首,连续14周蝉联全国收视冠军。她也凭借该剧在第45届韩国百想艺术大赏上拿下最佳新人奖和人气女演员两个奖项。该剧还于2011年初被中国大陆安徽卫视引进播出。
2009年,少女时代推出首张迷你专辑《Gee》。同年与权相佑出演MBC电视剧《乞丐变王子》,她在剧中饰演女一号徐宥珍,蝉联百想艺术大赏人气女演员奖。