1991年1月,小虎队拍摄第三部公益广告——反安非他命广告,吴奇隆和陈志朋联袂主演台视八点档连续剧《小侠龙旋风》,正式成为影、歌、视三栖艺人。同年3月,拍摄第四部公益广告——尼烟害广告。之后在8月3日 小虎队第五张公益专辑《爱》全亚洲同步发行,在主打歌《爱》MV中,小虎队三人用手语关怀聋哑儿童。一周内仅在台湾销量突破十五万张,两周后全亚洲销量过200万张。《爱》、《蝴蝶飞呀》、《为梦想找一个家》等公益歌曲蝉联亚洲各大排行榜冠军。8月苏有朋考上台湾大学机械工程系,是全台湾省排名第五,小虎队健康、上进的形象再被提升,也为下一张专辑的成绩带来好彩头。8-9月期间,小虎队首度赴大陆参加义演及先在北京参加了三场“中国电影界赈灾大义演”,之后又举行12场名为“青春本色·欢乐天地”的巡演回演唱会以及参加西安首次举办的“中国西安古文化艺术节”,成为最早到内地开演唱会的台湾艺人。随后在12月15日,小虎队成员陈志朋入伍服兵役,在发行了纪念专辑《再见》和出版了第一本结合文字与出道前后照片的纪念写真集《永远的小虎队》后,在台北环亚大饭店举办“再见小虎队”歌友会,欢送17日当兵的小帅虎陈志朋,之后录制张菲的节目《欢乐100点》后小虎队暂时解散。与此同时,小虎队纪念专辑《BEST-永远的小虎队》发行,此专辑将小虎队以前的经典音乐做成一张全电子混音REMIX专辑,这也是全亚洲第一张全电子混音REMIX专辑。