2008年参演《功夫之王》,饰演白发魔女的李冰冰为了角色的效果,打戏统统亲自上阵。2009年她在《风声》中出色的表演,荣膺第46届台湾电影金马奖。李冰冰开始正式跻身国内一线女星。而后参演多部商业大片《狄仁杰之通天帝国》、《枪王之王》、《我愿意 I Do》。同年李冰冰成立个人公益品牌"L.O.V.E",一个以“关爱生命、保护环境”为内容,通过设立相关主题开展非营利活动的公益组织。
2012年李冰冰是唯一获邀走上第84届奥斯卡金像奖红地毯的华人演员,《纽约时报》曾以《所有目光都转向李冰冰》为题,刊文称赞她的夺目星光。同年9月李冰冰成为第一位进驻香港杜莎夫人蜡像馆的内地女明星,也是第一位在上海和香港同时拥有蜡像的内地女星,后因钓鱼岛事件缺席《生化危机5》的东京首映会,李冰冰表明立场,发生钓鱼岛事件就绝不去日本。同年10月她正式签约好莱坞经纪公司UTA本部,该公司代理李冰冰在美国及海外业务。此后,李冰冰只身在洛杉矶学习外语半年。