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2003年参演电视剧《心动列车》。
2004年，张钧甯拍摄第一部电影作品《梦游夏威夷》，张钧甯第一次体会到了表演的乐趣并爱上表演，即使父母有诸多反对，但最终在她坚持下来 。同年，找到自己兴趣的张钧甯迫于父母的期望也为了更加确定自己是否真心喜欢法律，毅然决定继续学业，并以甄试榜单正取第三名进入国立中央大学产业经济研究所法律组硕士班，开始了将近4年半工半读的明星研究生生涯。
2005年，张钧甯被蔡岳勋导演相中，出演精致电视剧《白色巨塔》中个性独立的女主角——麻醉医师关欣，2006年此剧播出后受到广泛关注。
2006年~2007年间，三度与钮承泽导演合作，并凭借钮承泽导演的伪纪录片电影《情非得已之生存之道》入围2007年第44届金马奖最佳女配角（呼声高，但因计票方式更改而失之交臂）。次年获得第10届台北电影节最佳女演员奖。张钧甯2007年曾撰写时尚部落格，之后常受邀为时尚杂志撰写专栏，为读者分享极具个人特色的时尚品味和健康的时尚理念。
在学业方面，虽然曾为拍戏休学2年，还一度想放弃学位，但最终在妈妈的劝说和支持下坚持完成学业。
为了专心完成毕业论文，张钧甯在2009年演艺事业的高峰时期淡出娱乐圈长达一年，甚至曾辞演电视剧《痞子英雄》 ，最终交出了长达11余万字的毕业论文，并在2010年5月份的口试中以90.5分的高分通过顺利拿到中央大学产业经济研究所法律组硕士学位。
2008年6月参演电视剧《痞子英雄》，9月参演舞台剧《向左走向右走》，10月参演电影《杀人犯》 （2009年上映更名《罪与罚》）。
2009年6月参演电影《猎艳》 ，12月参演电视剧《衣被天下》  （2010年播出时更名《天涯织女》 ）。
2010年完成学业后，同时也结束了原来长达8年的经纪合约，作为自由之身的张钧甯全身心投入演艺事业，并将触角伸向内地，参与了多部合拍剧和地方卫视自制剧。5月在电视剧《幸福最晴天》中饰演灰姑娘 。11月参演电视剧《回家》（内地片名《彼岸1945》）。

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