2014年因主演张艺谋执导的电影《归来》中的“丹丹”一角而走红,并获得广泛关注,凭借此角张慧雯获得第9届亚洲电影大奖最佳新演员奖、第6届澳门国际电影节最佳新人奖、第22届北京大学生电影节最佳新人奖、第9届华语青年影像论坛年度新锐女演员奖,并且还凭借此角提名第51届台湾电影金马奖最佳新演员奖和第30届金鸡奖最佳女配角。
2015年出演由何炅执导的青春爱情电影《栀子花开》女主角,该电影中国内地票房3.78亿。同年出演改编自日本同名畅销小说、韩国知名导演郭在容执导的爱情电影《在世界中心呼唤爱》女主角。