2013年,4月在《九家之书》中饰演豪爽乐观的少女剑客,首次挑战古装剧、动作演技、女扮男装、舞剑、射箭、吊威亚等等,并演唱OST《不要忘记我》。该剧收视率一直位于同时段第一,秀智凭借此剧获得20’s Choice最佳女演员、首尔国际电视节韩剧部门最佳女主角、MBC演技大赏迷你剧部门女子最优秀演技奖(Idol中第一个获得最优秀演技奖的)。11月6日,时隔一年后携带新专《Hush》回归歌谣界。秀智在2013年担任合法下载宣传大使、安定行政部-价廉业所制度宣传大使、警察厅战斗兵服役兵名誉宣传大使、2015年韩国光州世界大学生夏季运动会宣传大使。2013年“编制演员”第六位。在韩国CM战略研究所公布的广告好感度排名中,每月都排名前列,在6月到10月连续五个月蝉联广告模特好感度第一位,打破了idol没有夺得第一的记录,五个月连冠打破了所有女明星的记录。2013年总榜第一位。2013年消费者形态调查下半年综合排名第一位,全年第三位。位列福布斯排行榜第三位。
2014年4月23日,作为有影响力的亚太地区四位女性之一受邀拍摄了微软公司在亚太地区宣传影像。5月,受美国职棒道奇队选手柳贤镇邀请前往洛杉矶观看了洛杉矶道奇队和辛辛那提红人队的比赛,并担任了两队比赛的开球嘉宾。9月10日,秀智首次担任女主角的盘索里题材电影《桃李花歌》开拍,饰演朝鲜历史上第一位女歌者陈彩仙,秀智不仅要在脸上涂木炭,女扮男装,还要学会盘索里和方言。为了扮演好剧中的彩仙,秀智学习了一年多的盘索里,还曾练到嗓子受伤,在寒冬淋雨拍摄,跳进冰冷的湖里。在韩国CM战略研究所公布的广告好感度排名中,每月都排名上位圈。在TVreport面向韩国三大电视台的电视剧PD和相关人士发起的“编制演员”票选中位列第五位。在全年无新作品的情况下位列福布斯排行榜第34位。