2012年,在民国女性传奇大戏《乱世佳人》中饰演历经坎坷成为一代佳人的”张莲心“;之后又在动作剧《X女特工》,饰演身手矫健、怀揣正义梦想的鬼马”钟离“;5月份接拍由作家张小娴的成名作《面包树上的女人》改编的同名电视剧,饰演爱情至上的作家”程韵“;11月参演《格子间女人》,变身职场女强人”谭斌“,因此还剪掉了自己多年长发。离开橙天娱乐后,唐嫣同年7月份成立“唐嫣工作室”,11月唐嫣工作室首部作品、其首次担任制作人以末日爱情为主题的30分钟微电影《逐爱之旅》上线,唐嫣饰演插画师”李惠“一角。12年底,唐嫣发行了个人首张新年EP+写真集《糖心》,其中包括《乱世佳人》插曲《用一生回忆》和翻唱了《恭喜恭喜》以及一系列粉色俏皮写真。
2013年,古装轻喜剧《金玉良缘》开机,唐嫣剧中饰演古灵精怪的江湖女子”玉麒麟“,她凭借此剧获得中国大学生电视节最受欢迎女演员奖。8月受王晶导演邀请特别出演《风云天地》。9月出席纽约时装周。11月加盟电视剧《千金女贼》,演绎女主角”蒋心“从街头杂耍卖艺的丫头到上海黑帮夫人再到首富大户千金历程。客串大学同学秦丽制片的都市情感剧《爸爸快长大》。
2014年,出演民国传奇大戏《活色生香》,在剧中饰演制香高手”乐颜“一角。5月4日发布的“2014年福布斯中国名人榜”中,唐嫣排名第73位。6月在顾漫原著言情小说巅峰之作《何以笙箫默》改编的同名电视剧中饰演女主角“赵默笙”。参演微电影《寻找棉,寻找真实的自己》。代言3D网游《吞噬苍穹》,一人分饰两角,并献唱主题曲《众里寻他》并拍摄MV。10月出演改编自同名人气小说网络季播剧《盗墓笔记》,饰演角色”阿宁“。年底参演陆川导演的3D奇幻电影《鬼吹灯之九层妖塔》。