2001年出演电视剧《粉红女郎》饰演哈妹,播出后她被观众广为喜爱,该剧在台湾收视率超过了《流星花园续集》,被台湾观众评为最可爱角色。2002年9月出演根据王文华作品改编而成的电视剧《蛋白质女孩》剧中扮演安娜苏一角。2004年出演 《我也有爸爸》并获得第54届柏林电影节 “儿童片特别奖”。2005年出演根据张永虹的长篇小说《洋后妈的三明治》改编而成的电视剧《在悉尼等我》,这是继《小留学生》之后,又一部反映留学生生活的电视剧,薛佳凝颠覆“哈妹”形象,用真实成熟的表演带来中国留学生在海外的生活和他们的喜怒哀乐。