2014年，少女时代发行迷你专辑《Mr.Mr.》。2014年1月18日至2月23日，徐珠贤首次参加音乐剧《拥抱太阳的月亮》的演出，她在剧中担任女主角”烟雨“。9月16日，少女时代小分队组合TaeTiseo发行第二张迷你专辑《Holler》，徐珠贤为专辑歌曲《Only U》作词。12月9日，少女时代圆梦在东京巨蛋举行“少女时代 The Best live”演唱会，吸引5万多名粉丝，凝聚成一片粉色海洋。2015年1月9日至2月15日，徐珠贤主演音乐剧《乱世佳人》，她在剧中担任女主角“斯嘉丽”。2015年6月24日，客串出演电视剧《心情好又暖》。
