2008年,将演艺事业的重心转向大银幕,并与成龙、李连杰合作出演好莱坞电影《功夫之王》,在片中饰演女一号金燕子;同年5月份,签约威廉·莫里斯公司。2009年,刘亦菲在“80后新生代娱乐大明星”评选活动中与其她三位女演员共同被评为“四小花旦”。2010年8月12日,刘亦菲与王力宏合作主演的电影《恋爱通告》在全国上映,刘亦菲在片中饰演女一号宋晓青2012年,刘亦菲主演的武侠电影《四大名捕》和历史电影《铜雀台》先后上映。在陈嘉上导演的《四大名捕》中饰演无情一角,与邓超、郑中基、邹兆龙组成全新的四大名捕。该片在2012年暑假档斩获两亿票房,其续集《四大名捕2》、《四大名捕3》以3D电影形式连拍,刘亦菲继续出演;同年,在《铜雀台》中刘亦菲饰演为“刺曹”而生的杀手灵雎,此外刘亦菲还演唱了影片主题曲《等雪来》。