2013年2月15日在Legacy举办“开。房间”演唱会感恩加场版;2月16日在Legacy举办“开。房间”演唱会。8月1日个人书籍《分·裂=无限可能―我还是我,曾沛慈》出版。于8月11日在台北进行签书会,该书于7月26日开始预售。8月13日,《终极一班3》演员曾沛慈、SpeXial剧中打抱不平、维护校园和平,正义使者的好形象,赢得行政院青睐,获邀成为政府极力推动的校园反毒代言人。五人顶着正午艳阳出席反毒活动,与行政院发言人郑丽文一同宣导反毒资讯。10月25日《终极一班2》入围台湾第48届金钟奖节目行销奖,曾沛慈出席走红地毯活动仪式。2014年8月22日,在台北松山文创园区举办“犀利啥小趴”演唱会,宣布加盟福茂唱片,在演唱会上曝光新曲《黑框眼镜》。6月其进入《你照亮我星球》剧组,客串出演艾晴一角。2014年11月,在台湾偶像剧《终极恶女》中客串饰演高阶异能行者洁客;12月18日,推出首张个人专辑《我是曾沛慈 I'm Pets》。