阿兰·德龙是在雷内·克莱芒(René Clément)执导的《怒海沉尸》(Plein soleil)中取得的。他在影片中扮演一名愤世嫉俗、充满杀气的社会寄生虫,企图利用他的被害人的身份生存下去。后来,他又得到维斯康提的赏识,在《洛克和他的兄弟》中得到一个截然不同的角色,甘愿为兄弟做出最大的牺牲。在意大利又演了几部电影后,阿兰·德龙回到了犯罪题材的表演道路上来。1963年,他和另一位著名演员琼·卡米特主演了《大小通吃》(Mélodie en sous-sol)。这部影片不仅剧本写的好,制作也非常精细,再加上阿兰·德龙和卡米特的精湛演技,使它成为全球犯罪片领域里一部不可多得的经典之作。阿兰·德龙坚韧、冷酷的一面,第一次真正被用于银幕表演,是他在主演让·皮埃尔执导的《独行杀手》(Samourai,Le)时。1969年,他凭着自己担任出品人的《博萨利诺》(Borsalino)取得了巨大成功,他在影片中扮演一名地位下贱的黑社会人物。1976年,他在约瑟夫·洛西的《克莱恩先生》(Monsieur Klein)中扮演阴险、冷酷的男主角;1984年,出演艺术影片《往事追忆录》(Un amour de Swann)。这些影片使得获得了影评界的喝彩。