2008年起,开始将演艺事业的重心转向大银幕,并与成龙、李连杰合作出演了首部好莱坞电影《功夫之王》; 2010年8月12日,刘亦菲与王力宏合作主演的爱情电影《恋爱通告》上映,刘亦菲在片中几乎是素颜出镜,饰演气质超凡脱俗的民乐系女学生宋晓青。2011年4月19日,刘亦菲与古天乐合作主演的由叶伟信执导的奇幻爱情片《新倩女幽魂》上映,并在片中饰演妩媚动人的狐妖聂小倩,该片内地票房突破1.5亿;11月29日,刘亦菲主演的由李仁港执导的古装战争片《鸿门宴》上映,并在片中饰演了能歌善舞、倾国倾城的虞美人虞姬; 2012年7月12日,刘亦菲主演的由陈嘉上执导的古装武侠动作片《四大名捕》上映,该片在暑假档斩获两亿票房。刘亦菲在片中饰演了心思缜密、才智过人的女版无情一角。其续集《四大名捕2》、《四大名捕3》以3D电影形式连拍,刘亦菲继续出演;9月26日,古装历史片《铜雀台》上映,刘亦菲首次在片中一人分饰两角,饰演了绝美神秘、为刺曹而生的杀手灵雎和四大美女貂蝉。