11月,发行专辑《Ed Is On》和电影原声带《特警新人类2-机动任务》;12月,发行专辑《Peace and Love》;同年,获得十大中文金曲最受欢迎最有前途男新人金奖和飞跃男歌手银奖。2003年,继续参演电影《无间道Ⅱ》;并在动作片《千机变》中饰演吸血王子Kazaf,而该片被哥伦比亚和环球影片以800万美元高价购买了欧美市场的独家发行权,创下港产片外销纪录。2006年9月,主演电影《狗咬狗》,该片在第九届多维尔亚洲电影节获得电影节亚洲动作单元最佳影片奖,并入围东京电影节;10月13日,参演由清水崇执导的好莱坞电影《不死咒怨2》,该片在北美上映的第一个周末就收获了2200万美元票房的成绩;12月17日,陈冠希在离地233米高的澳门旅游塔跳下,再离地30米反弹,创下了“世界最高商业蹦极设备”的吉尼斯纪录。2007年,参演由彭浩翔执导,邓丽欣、郑融和陈奕迅等人主演的喜剧片《破事儿》;