2010年完成学业后,同时也结束了原来长达8年的经纪合约,作为自由之身的张钧甯全身心投入演艺事业,并将触角伸向内地,参与了多部合拍剧和地方卫视自制剧。5月在电视剧《幸福最晴天》中饰演灰姑娘。11月参演电视剧《回家》(内地片名《彼岸1945》)。
2011年担任国家地理频道建国百年大赏“绽放真台湾”系列纪录节目导读。4月参演电影《初到东京》,张钧甯饰演的是翔一(中泉英雄饰)的华侨恋人奈菜子。6月参演电影《赛车传奇》,7月参演电视剧《真心请按两次铃》,10月参演电视剧《童话二分之一》,张钧甯在剧中同时饰演一对双胞胎姐妹。
2012年4月参演《被时光掩埋的秘密》(即《最美的时光》),片中饰演苏蔓。
2013年,张钧甯签约VOGUE(台湾地区)杂志担任客座主编。2月参演电视剧《乐俊凯》,饰演励夜一角。3月在电视剧新《少年四大名捕》中饰演楚离陌,7月参演电影《只要一分钟》饰演时尚杂志社编辑蔡琬真,11月在电影《痞子英雄2》中,续演电视版蓝西英鉴识官的角色。
2014年搭档郑元畅参与拍摄电视剧《你照亮我星球》,张钧甯饰演角色章曼玲。同时参演电视剧《武则天》(即《武媚娘传奇》),饰演徐慧。
2015年3月参演由鲁敏小说改编之电影《六人晚餐》。与何润东主演的电影《我的男友和狗》 6月19日上映,片中扮演角色时尚编辑蔡琬真。5月加盟电影《大轰炸》 ,扮演战地记者钱雪,与宋承宪配对演出。年底主演民国传奇女性大剧《女管家》。
2016年,参演以三国故事为题材的电视剧《军师联盟》。客串史诗巨制《九州·海上牧云记》。加盟华语版《深夜食堂》。出演《如懿传》中的珂里叶特·海兰