1956年她开始在纽约演员工作室跟李·斯特斯伯格学表演,同年与摄影界大腕米尔顿·格林开创“玛丽莲梦露电影制作公司”,后来制作的《公共汽车站》、《王子与舞女》是2部展现其高水准演出能力的作品。1956年7月梦露又与著名剧作家阿瑟·米勒缔结良缘,他们是在1951年拍《青春常驻》一片时就认识的。1961年的《濒于崩溃》是米勒写给梦露,也是她最后完成的一部电影。玛丽莲的第三次婚姻结束于1961年1月20日1957年梦露与劳伦斯·奥利弗合作主演《王子与舞女》,1960年与克拉克·盖博合作主演《不合时宜的人》。此年,为让丈夫嫉妒,她开始同外人发生男女关系。次年初她与米勒离异造成的感情创伤长期未能平复。她严重神经衰弱,只得进精神病院作短期疗,平时经常吸毒、抽烟、酗酒,使用镇静剂、安眠药。1年后神采飞扬的梦露接拍新片《濒于崩溃》,这是她自杂志裸照以来第一次同意在片中拍裸体镜头。