2010年1月23日,少女时代公开二辑《Oh!》预告影像。2月3日,二辑《Oh!》7天在大H榜售出65532张,进入大H榜历史首周销量第三位。8月25日,在日本东京Ariake Colosseum举行首场Showcase,因报名人数超出预计,临时改为3场,总共聚集了2万2000人。9月8日,发行日本首支单曲《Genie》。10月9日,少女时代凭借专辑《Oh!》获第25届”金唱片大赏--唱片大赏”,成为韩国史上第一个唱片大赏和音源大赏都获得过的歌手,也是史上第一个获得过唱片大赏的女歌手。11月1日,CCTV新闻频道国际时讯播报少女时代海外新闻发布会,少女时代宣布进攻海外市场。
2012年1月31日,少女时代受邀首登美国脱口秀节目《大卫深夜秀》,宣告正式进军美国市场[44-45] 。2月1日,少女时代再登美国ABC电视台节目《LIVE! with Kelly》。2月9日,首登法国脱口秀节目《Le Grand Journal》。2月10日,参加法国巴黎韩流演唱会。4月1日, 正规三辑《The Boys》销量卖出41万张,少女时代成为Gaon Chart榜历史上首个以单版本专辑突破40万销量的歌手。4月29日,《Twinkle》音源通过iTunes全球发售,在美国iTunes专辑综合榜获得第四名,刷新韩国歌手在美国iTunes专辑综合榜上的史上最高纪录,并在其分榜POP TOP ALBUM获得第二名。同时在日本iTunes专辑综合榜获得第一。4月30日,《Twinkle》MV公布。5月2日,由成员泰妍,Tiffany,徐贤组成的少女时代子团体Taetiseo(简称TTS)正式发行首张Mini专辑《TWINKLE》。5月3日,专辑《Twinkle》打入美国BillBoard200 Albums,并刷新韩国歌手在美国BillBoard专辑榜中史上最高顺位纪录。5月5日,少女时代登上美国格莱美官网主页。6月8日,日文一辑《Girls' Generation》获得日本唱片工业协会百万专辑认证,少女时代成为继BoA之后史上第二个获得日文专辑百万认证的韩国歌手,并成为第一个获得此荣誉的韩国组合。7月7日,少女时代被印入2012伦敦奥运会韩国国家文化宣传册,并在伦敦市内发放了1万册。8月9日,韩国邮政事业本部为少女时代发行其出道5周年纪念邮票,成韩国艺人首例。8月12日,少女时代获【SISAPRESS调查:2012 韩国谁在撼动】“一位”,达成两年连冠。9月26日,少女时代在日本当地发行的第五张日文单曲《Oh!》、DVD和蓝光碟《GIRLS GENERATION COMPLETE VIDEO COLLECTION》分别登上了Oricon每周单曲排行榜、DVD综合排行榜和蓝光碟综合排行榜的榜首,成为继摇滚乐队Mr.Children之后,第二次有歌手同时包揽CD等3个部门的冠军,也是第一个达成此举的女性艺人和海外艺人。12月29日,少女时代在年度青春励志人物榜单被提名为2012年度青春励志人物候选人。