2013年1月1日,少女时代的正规四辑《I Got A Boy》发售。1月4日,《I Got A Boy》MV在YouTube上点击率55小时破1000万,成为韩团最快破千万的MV。1月10日,《I Got A Boy》获M! Countdown 一位,以10000分的满分成绩创造MCD最高分记录,也是MCD节目开播以来的第一个满分成绩。3月22日,少女时代出席2013香港亚洲音乐节。4月1日,《Gee》MV在YouTube上点击率过亿,少女时代成为首支在YouTube上点击率破亿的K-POP偶像团体。5月4日,少女时代被印入韩国宣传指南,以在荷兰宣传韩国。7月29日,成员Tiffany、Sunny、泰妍受邀为美国职棒洛杉矶道奇队的韩国日活动开球并演唱两国国歌。11月3日,少女时代凭借歌曲《I Got A Boy》在第一届YouTube音乐盛典获得了年度最佳MV奖,成为此届亚洲歌手唯一获奖人 。11月13日,在东京国立代代木第一体育馆举行日本出道后第一场粉丝见面会。11月30日,全员亮相在上海举办的腾讯游戏嘉年华《剑灵》Soul Party,并演唱中文主题曲《find your soul》。12月5日,美国时代周刊公布2013年度十大歌曲,少女时代四辑主打歌《I Got A Boy》名列第五。12月22日,少女时代在韩国京畿道举办“SM TOWN WEEK Marchen Fantasy”演唱会并公开回归预告。
2014年2月10日,少女时代为参加索契冬奥会的国家代表应援,拍摄影像高达60版本。2月23日,少女时代演唱会画面出现在冬奥会闭幕式韩国平昌八分钟的展示视频上。2月24日,发布第四张Mini专辑《Mr.Mr.》的音源。2月27日,发行第四张Mini专辑《Mr.Mr.》实体,荣登12个国家地区的iTunes排行榜首。3月3日,韩国KBS电视台的《9点新闻》播出了少女时代回归专辑在韩国海外收到的反响,并采访了成员Sunny。3月13日,《Mr.Mr.》获M! Countdown一位,成为MCD开播以来第二个满分。6月3日,美国时代周刊评选了2014年25首年度歌曲,《Mr.Mr.》成为亚洲唯一入选歌曲 。7月28日,《I Got A Boy》MV在Youtube上点击率破亿,成为韩团第三支破亿MV,也是韩团最快破亿MV。7月29日,少女时代凭借日本第一张精选集《THE BEST》第三次夺得日本公信榜周冠军,打破女子十二乐坊保持多年的纪录,成为除日本本土歌手外获得公信榜周冠军次数最多的亚洲女子组合。8月5日,《THE BEST》再夺日本公信榜周销量冠军,成为了公信榜历史上第一个连续两周夺得周冠军的韩国组合。8月15日,少女时代中国综艺首秀《最强天团》节目播出。9月18日,小分队TaeTiSeo携第二张迷你专辑《Holler》回归乐坛。9月28日,《The Boys》MV在Youtube上点击率破亿,成韩国首个拥有三首破亿音乐MV的女子组合。9月30日,少女时代的经纪公司宣布成员郑秀妍因个人事业与少女时代的演艺事业相冲突而退出组合,但其合约仍属于SM娱乐公司 。10月6日,发布收录于日文精选集《THE BEST》中的单曲《Divine》MV,此为少女时代9位成员最后一次合体。12月9日,日本出道四年后,首次在东京巨蛋举行《GIRLS' GENERATION 'THE BEST LIVE' at TOKYO DOME》演唱会,吸引5万多名粉丝到场,成为第二个在此开唱的韩国女子组合 。