刘德华首次邂逅陈玉莲,并不是在拍《神雕侠侣》时,而是在香港电台。那时刘德华与一班朋友创作了一个名为《蜕变》的剧本并得了奖,香港电台拿了剧本去拍电视剧,找来陈玉莲当女主角,因此造就了两人第一次见面的机会。陈玉莲给刘德华的第一个感觉,是漂亮得来带点乡土气息,宁静舒服,与世无争。多年后,刘德华接受访问,亦表示陈玉莲是第一个、亦是唯一一个令他戏假情真的女主角。他说这个“姑姑”就像天仙下凡一样,他每天最开心的事就是返TVB开工,因为可以见到他心目中的“姑姑”。因此,拍摄《神雕侠侣》那段日子,亦是他在TVB最开心的时光。整整五个月里,日以继夜与同一班好戏之人合作,大家抱着同一个目标,互相扶持。他甚至爱上每一个角色,除小龙女外,还有郭靖、黄蓉、周伯通、郭芙、郭襄、公孙绿萼、陆无双,甚至李莫愁和金轮法王。他认为这样的选角,就算不是绝后,也是空前。相信刘德华这样的形容,没有人会反对。除两位主角为不二之选外,其它角色选角之佳亦可谓空前绝后。梁家仁的郭靖,神态与举止均很传神,其武术功架更不用多说,是他继《天龙八部》的乔峰后另一佳作。欧阳佩珊的中年黄蓉亦是各版本的《神雕侠侣》中最称职的一位,端装贤淑且具甜美聪慧的气质,除了风姿绰约的欧阳佩珊外,实在不作他人选。吕有慧演起凶残成性、令人胆颤心寒的李莫愁,亦别有一番韵味。邵氏老将秦煌的周伯通及刘丹的洪七公更被奉为经典,两人曾于多个版本的《神雕侠侣》及《射雕英雄传》中分别饰演这两个角色;除了他俩,没人能把老顽童及丐帮帮主演绎得更神似。曾江的东邪与杨泽霖的西毒均是亦正亦邪的人物;两人的外型潇洒挺拔,演起来满有气派。还有陈复生的陆无双、汤镇业的霍都、任达华的耶律齐、廖安丽的郭芙、黄曼凝的郭襄,均成功地把原著中各人物的神韵演绎出来。