2009年,与廖凡、张译、杨烁合作主演抗战剧《生死线》,在剧中饰演宁守备团的上尉副官龙文章;同年10月,凭借电影《极限救援》入围“第37届国际艾美奖”最佳男主角奖;同年,与徐帆、张静初、陈道明合作主演灾难电影《唐山大地震》,在片中饰演女主角方登的弟弟方达。
2010年,与刘烨、陈坤、张嘉译合作主演历史电影《建党伟业》,在片中饰演张国焘,这是他首次出演历史人物;同年,与小宋佳、杨立新、霍思燕合作主演家庭情感剧《风车》,在剧中饰演做人真诚、做事讲义气的男主角梁尘,同年,与陈思成、张译、杨幂合作主演都市情感剧《北京爱情故事》,在剧中饰演个性格温和、无欲无求的男主角吴狄,与此同时李晨还担任了该剧的监制;同年10月,出版个人首本文学作品《晨光倒影》。