2005年9月,主演SBS中秋特别企划剧《河内新娘》饰演朴恩宇一角,一个在越南行医韩国青年。12月SBS的水木连续剧《我的女孩》,首当一线男主角,通过剧中薛功灿一角为人熟悉,亦成为了韩流明星之一。2008年5月,李栋旭接演了MBC《甜蜜的人生》,饰演李俊秀,此剧部份外景在日本北海道、札幌及小樽等地取景,李栋旭在海拔三千米兼零下十六度的严峻环境下,曾一度出现高山症象而送院。2009年,电视剧和电影同时两路进行,电视剧是KBS的《搭档》(又名《伙伴》 )饰演李泰祖一角,变身为傲慢的热血的律师。拍毕电视剧随即投入电影《大酱》拍摄工作,《大酱》是李栋旭入伍前的谢幕之作。他完成《大酱》后,暂别娱乐圈,履行两年的兵役义务,电影于2010年10月21日公映。