2006年2月,舒畅在《爱在来时》中再次饰演双胞胎。7月,舒畅被张纪中导演相中,在电视剧《鹿鼎记》中出演刁蛮任性的建宁公主,这是一个充满挑战的角色,这也是舒畅第三次参与金庸武侠剧的拍摄。7月,舒畅还参与了由余明生导演执导的电视剧《魔幻手机》的拍摄工作,同年11月13日关机。
2007年3月,舒畅在一部由中马合拍的现代音乐题材电视剧《双城变奏》中,第四次饰演双胞胎,在剧中饰演唐音、汀娜。同年,舒畅还参与拍摄了现代剧《义本同心》《红官窑》。同年3月,舒畅主演的电视剧《中国母亲》首播,暑期《精卫填海》上星播出。
2008年,舒畅出演的张纪中版《新鹿鼎记》热播,舒畅一改其往日的清纯形象,挑战出演刁蛮任性的建宁公主,演技再次获观众认可。同年3月,其主演的科幻神话剧《魔幻手机》以平均收视率4%、单集最高收视率5.76%的成绩创造了央视八套2008年的收视新高。同年6月,舒畅拍摄电视剧《春秋淹城》。2008年12月,舒畅在“腾讯星光大典”中获得“年度最具突破电视演员”奖项。